近日，国际材料领域期刊《Advanced Energy Materials》（影响因子29.368）报道了星空手机网页版登录入口,星空(中国)前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在锂金属复合负极方向研究的新进展，相关研究成果以“Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions”为题在线发表。该工作第一作者为星空手机网页版登录入口,星空(中国)前沿交叉科学研究院博士研究生詹迎新，通讯作者为星空手机网页版登录入口,星空(中国)黄佳琦教授。

金属锂有着极高的理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和极低的还原电极电势（−3.040 V vs标准氢电极），被认为是高比能二次电池的理想负极材料之一。然而，金属锂在反复沉积/脱出过程中容易形成锂枝晶和发生体积膨胀等问题，导致锂金属电池的库仑效率低，循环寿命短。将修饰亲锂位点的三维骨架引入锂金属负极中，可以有效诱导锂均匀沉积，缓解锂的体积膨胀。然而，目前报道的亲锂位点的测试大多在温和的测试条件（低循环容量、高N/P比）下进行，亲锂位点在实用化条件（高循环容量、低N/P比）下的可行性很少有人去探究。此外，在实用化条件下，亲锂位点的组成和结构是否会发生演变，亲锂位点是否会在循环过程中发生脱落，这些问题都值得探究。因此，为了进一步合理设计亲锂位点，解耦实用化条件下亲锂位点的演变行为十分重要。

图1 亲锂位点逐步失效示意图

该团队利用模型体系首次探究了金属基亲锂位点的失效机制。研究发现在实用化测试条件下，亲锂位点降低锂形核过电位的优势会随着循环圈数的增加而逐渐消失。循环容量的显著增加，导致死锂的快速累积。累积的死锂会覆盖亲锂位点（图1），使锂离子的扩散阻力增加，阻碍了锂离子向亲锂位点的传输通道，最终导致了亲锂位点的失效。一旦将累积的死锂移除，亲锂位点又重新恢复了降低锂形核过电位的作用。该亲锂位点失效机制的探究将有利于指导实用化条件下亲锂骨架的合理设计。此外，这种探究金属基亲锂位点失效机制的方法，同样适用于探究其他亲锂位点的失效，如金属氧化物基亲锂位点和非金属基亲锂位点。

论文信息：

Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions,  Advanced Energy Materials , 2021, 10.1002/aenm.202103291.

Ying-Xin Zhan, Peng Shi, Xia-Xia Ma, Cheng-Bin Jin, Qian-Kui Zhang, Shi-Jie Yang, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang, Jia-Qi Huang*.

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103291

附作者简介：

黄佳琦，星空手机网页版登录入口,星空(中国)前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，九三学社社员。主要开展能源界面化学研究。发表SCI论文100余篇，其中60余篇为ESI高被引论文，h因子84。担任中国颗粒学会青年理事会理事，J. Energy Chem.、InfoMat编委，Chin. Chem. Lett.、Green Energy Environ.、Energy Mater. Adv.青年编委。曾获评2016年中国化工学会侯德榜化工科技青年奖，2018年中国颗粒学会青年颗粒学奖等；2018-2021年连续入选科睿唯安全球高被引科学家。