近日，星空手机网页版登录入口,星空(中国)前沿交叉科学研究院黄佳琦特别研究员在Advanced Functional Materials（《先进功能材料》，影响因子13.325）上发表了题为“Heterogeneous/Homogeneous Mediators for High-Energy Density Lithium–Sulfur Batteries: Progress and Prospects”的综述性论文，讨论了锂硫电池中氧化还原反应动力学的机理，综合分析了非均相和均相转化介质设计的最新进展，并最终提出了从介质设计角度来构建高能量密度的锂硫电池。论文通讯作者为黄佳琦特别研究员。

图1 (a) 高硫负载/含量的锂硫电池面临的问题; (b) 转化反应介质对高能量密度锂硫电池的促进作用的示意图

　　锂硫电池因其高理论能量密度有望成为下一代高能量密度电池系统。然而，为了实现电池的实际应用，正极材料中硫的质量百分比和面载量需要显著增加，这不可避免地使过程复杂化并导致严重的穿梭效应、缓慢的氧化还原动力学过程以及更严重的副反应（图1a）。上述问题使得构建具有高硫含量、高面载量和低E/S比的高能量密度锂硫电池变得更加困难。最近，合理设计有效的介质并将其应用于工作电池中，成为一种构建高能量密度锂硫电池的有效方法（图1b）。对于有助于电子或空穴转移，并且在电化学能量系统中可以降低阻抗促进反应动力学的材料，研究人员用“介质”这一术语对其进行分类。引入介质可以有效增强锂硫电池的氧化还原动力学并提高其反应效率，从而在高倍率下实现更好的活性材料利用率和稳定性。

　　

　　

图2 有效的非均相和均相介质的设计原则：两个最外面的圆圈表示非均相（青色）和均相（粉色）的共同工作范围。“s”和“f”：“固体”和“液体”

　　在典型的锂硫电池中，多硫化物总是以液相存在。在锂硫电池的化学反应中，尽管非均相和均相介质以不同方式起作用，但是它们均能促进电荷转移并增强相关反应的动力学。非均相介质充当电子或空穴传输的通道，通过表面结合氧化还原中间体来降低电荷转移阻力和改变反应转变状态。均相介质则会在工作的电化学窗口内表现出某些氧化还原活性，因此通过化学方式起作用以活化氧化还原底物。在文中，研究人员简要回顾了锂硫电池中具有代表性的异相和均相介质。非均相介质主要利于穿梭效应的抑制、液液相变中的动力学增强和液固转化过程的初始活化。在这种情况下，多硫化锂和介质之间的相互作用是核心。均相介质主要负责可溶性物质的空间分布控制和非活性物质的再活化过程。从这方面来看，均相介质与固体硫/硫化锂之间的相互作用起着主导作用。非均相或均相介质的开发将推动高性能锂硫电池的发展，两者的合理组合和理性设计更是一种有吸引力的构建高能量密度锂硫电池的方案。随着原子/分子模拟、分析方法和表征工具的进步，这一合理设计最终将成为可能。

 

作者简介：

　　黄佳琦特别研究员2012年博士毕业于清华大学化学工程系，2016年9月入职北理工前沿交叉科学研究院并组建课题组开展研究工作，在国家重点研发计划、国家自然科学基金、星空手机网页版登录入口,星空(中国)科技创新计划的资助下，主要开展能源存储材料研究。黄佳琦特别研究员以第一作者/通讯作者身份，在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Energy Storage Materials, Science Bulletin等期刊发表一系列研究工作。其发表论文的总引用8000余次，h因子为54，其中33篇为ESI高被引论文。

　　黄佳琦担任中国颗粒学会青年理事会理事，Journal of Energy Chemistry《能源化学》及Chinese Chemical Letters《中国化学快报》青年编委，任Advanced Functional Materials《先进功能材料》锂硫电池专刊，Journal of Energy Chemistry 《能源化学》下一代电池专刊客座编辑。入选首届中国科协青年人才托举计划，获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖。

论文链接：

　　Heterogeneous/Homogeneous Mediators for High-Energy Density Lithium–Sulfur Batteries: Progress and Prospects. Advanced Functional Materials, 2018, 28, 1707536. DOI: 10.1002/adfm.201707536

　　https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201707536